351nm 3ns高通量密度下(20—150Jcm2)熔石英表面激光损伤前兆密度研究

激光损伤前兆分布研究

Ted A. Laurence, Jeffd.Bude, Sonny Ly, Nan Shen, and Michael D. Feit

Physical and Life Sciences Directorate and National Ignition Facility, Lawrence Livermore National Laboratory,

7000 East Avenue, Livermore, California, 94550, USA

*laurence2@llnl.gov

摘要：表面激光损伤了高功率激光系统中运行在高能量密度下光学元件的使用寿命，特别是那些用于ICF系统中激光条件（355nm/3.5ev条件下的纳秒级高能量脉冲）下的石英中的损伤。使用大光斑（直径1-3cm）低能量密度激光测量了损伤前兆密度。鉴于高能量密度激光辐照下的初始损伤点会导致损伤聚集，因此，早期未能测量到更高能量密度下的损伤密度。我们开发的自动实验及分析使我们可以在小光斑（10-30um）激光辐照下进行上千个位置的损伤实验。并且，由测试点的图像识别自动得出该位置是否出现损伤。我们得出一套分析方法，可以对小光斑测试结果中损伤几率与激光脉冲能量的关系与大光斑损伤测试结果中损伤前兆密度与能量密度的关系之间提供缜密的联系。我们发现，对于未镀膜及镀膜的熔石英样品，在高于150J/cm2的高能量密度激光辐照下损伤前兆的分布近似平坦，这就对损伤前兆的本质及物理分布提供了重要的限定。

1 引言

表面激光损伤限着高功率激光系统中光学元件的使用寿命，但潜在的导致最先损伤（损伤前兆）的吸收缺陷的本质才刚刚开始澄清，由于在ICF激光系统中石英光学元件的表面损伤的修复或重新抛光代价昂贵，防止纳秒级激光损伤及弄清损伤起源付出了相当的努力，大多数在较低能量密度激光（3.5eV,<20J/cm2）辐照下产生的激光损伤（初始）与在抛光过程及最后完工过程中出现的破裂及划痕有关[1-4]。已经开展了一些消除低能量密度缺陷的措施，但在高能量密度时出现的初始损伤表现为另一种级别的缺陷，其损伤阈值对3ns,355nm激光约为15J/cm2,为了弄清在高能量密度区域出现的损伤前兆，测试加工过程变化带来的影响，我们发展了一套方法用于决定高质量熔石英光学表面在能量密度延伸到150J/cm2的宽范围紫外激光（3.5eV）条件下纳秒级（3.5ns高斯光束）非本征激光损伤前兆密度。进一步理解激光损伤过程会提升在考虑能量产生[5, 6]或延长使用寿命或简化高能量密度源的形式下系统的重要性。在此，我们获得了高品质熔石英表面随激光能量密度变化损伤前兆的累积分布几率，结果表明，可观测损伤阈值在10-20J/cm2[3]以上这种分布增加缓慢，所有的结果均用于355nm,3.5ns高斯激光脉冲，初始损伤范围与脉冲形状之间的关系在文献[7、8]中有描述。

对高能量纳秒激光脉冲而言，已经证明在表征光学元件表面损伤特性上使用损伤前兆密度比使用单一的―损伤阈值‖要好[9–13]，这主要是由于损伤特性往往随样品表面的特点变化很大，比如破裂、划痕、缺陷或污染物等，这些比物质内部特性对损伤特性的影响更大。损伤性能由累积损伤前兆密度表征ρ(Φ)，这是指某个位置上激光能量密度超过Φ时引起激光损伤的面密度。使用ρ(Φ)表征方法使在揭示物质表面特性上得到了进步，并且可以定量的与大光斑或小光斑实验结果相对比。然而，使用―损伤阈值‖表征纳秒激光光学元件表面的损伤行为需高度依赖于实验配置，特别是光束尺寸。

之前对纳秒激光表面损伤特性的研究主要集中在辐照激光能量密度处于NIF及兆焦耳激光运行的平均能量密度附近[9–18]，这显然是应用中的最重要的能量密度区域，然而，在相同条件下更高能量密度的损伤特性也很重要，因为，在那些有大的表面瑕疵或表面特征的地方光束会发生畸变，这就会使整个光路中的能量密度变得更高。再者，在各种能量密度下损伤性能的提高往往是相关的，以至于找到了高能量密度下提高损伤性能的方法也就获得了低能量密度下损伤性能的提高。

为了测量许多量级的损伤性能，在不同的实验条件或者甚至在不同的实验装置上进行测量尤为必要。大光斑激光辐照实验研究证明对低缺陷密度（先驱）更有效，因为较低的缺陷密度需要更大面积的激光辐照以获得显著的统计数据[11, 19]。亚毫米到毫米的小光斑实验研究对探索类似能量密度下研究大光斑行为也是有用的[10, 12–18]。

为了探索更高能量密度和损伤密度下的损伤性能，选取比具有典型脉宽、波长及能量密度激光光斑（图1所示）更小的光斑尺寸进行损伤测试尤为必要。比如，实验中，对波长10nm激光，可以使用5um大小的光斑，在一定的表面抛光条件下一定面积的表面损伤阈值可以达到内在的体损伤阈值[20]。尽管使用大光斑及登记的能量密度可以很好的决定低能量密度下的损伤性能[9, 11, 19]，在高能量密度激光辐照下，损伤位置的尺寸和密度的结合导致损伤位置出现重叠（就像在文献[21]中描述的那样，形成一团），掩盖了损伤前兆密度的测量[14]。更小的光斑辐照揭示了在某些位置并不会产生损伤，直到更高的能量密度。此外，非聚焦光束在高能量密度下出现明显的自聚焦效应，使得损伤测试实验结果不可用[22]，为了探索更高能量密度激光辐照行为，我们开发了一套使用3.5ns激光脉冲进行的自动损伤测试装置，聚焦透镜的焦距为100mm,200mm及300mm，可以将激光聚焦到比典型的用于熔石英玻璃表面的面积还小的区域。我们也开发了一套严格的拟合程序可以使用小光斑损伤测试结果准确提取ρ(Φ)。

通过测量较高能量密度下的ρ(Φ)行为(图1(b))，我们决定激光损伤前兆密度是快速增加的还是表面所固有的（黑线）还是与其他因素不相关的（红线）。自动化工作使实验进展迅速，由于改进了表面制备工艺也使高能量密度下监测损伤性能的变化成为可能。

2 材料与方法

2．1 熔石英样品制备

熔石英板（直径50mm，厚10mm；康宁7980（康宁公司，广州，纽约）或者贺利氏透明石英314（美国贺利氏石英，布福德，佐治亚州））的制备采用先进的缓减工艺（AMP）（参见文献[3]）。简言之，每个样品都要经历28um的缓冲氧化物刻蚀，用以刻蚀掉在抛光过程引起的裂痕，刻蚀可以将在低能量密度下（＜15J/cm2）导致激光损伤的缺陷层去除掉。在下面的实验结果部分，方案1在参考文献[3]中有描述。方案2采用60℃清洗，用以清洗掉表面的污染物。方案3跟方案1一样，只是样品浸涂了一层351nm的1/4波长sol-gel石英增透膜，镀膜过程见文献[23]。根据文献[24]使用胶状石英溶胶制备。

选择sol-gel镀膜样品，人为的使其粘有有机化学品污染物，以便弄清楚污染物对镀膜光学元件损伤性能的影响。众所周知，大面积石英sol-gel增透膜对有机污染物极为敏感。当污染物被吸收进入到薄膜上面时，薄膜的有效折射率会发生变化，也就会增加反射率从而 降低光学元件的透射性能。在我们的实验中，我们将一个硅溶胶凝胶涂层石英玻璃盘放置在真空腔内100小时，真空腔压强低于10-4torr，有1克角鲨烷烃类润滑剂。经此暴露之后，样品在351nm波长的透射率从之前的99.7%下降为93.3%，降低了6.4%。表明膜层已完全被污染，且处于饱和状态。使用二氯甲烷溶剂对光学元件的残留清洗物进行分析确认污染物为角鲨烷。

2．2 损伤自动检测

我们开发了一套与在文献[14]中描述的实验装置类似的损伤测试装置，可以使损伤测试的许多程序自动化。主要差别在于我们没有对每一个脉冲的激光光束轮廓进行控制，我们使用快透镜（焦距10cm,20cm和30cm）对光束进行聚焦，并且，我们使用了一个可移动显微系统进行事后损伤分析。可运行的脉冲激光（Ekspla NL132, 维尔纽斯，立陶宛）频率为10Hz（波长351nm，2.9ns脉宽，FWHM，由EquivInit计算得到3.5ns等效高斯光束[7, 8]），通过同步开关选择脉冲（SC10开关控制器控制的SH05开关，thorlabs，牛顿，新泽西）得到激光脉冲，在每个位置允许指定数量的脉冲通过，在计算机DAQ卡（PCI-6602，美国国家仪器公司，奥斯汀，德克萨斯州）上的计数计时器通过外部触发的输出激光触发。产生一个同步脉冲控制开关使在两次开关期间有指定数量的脉冲数通过。

通过旋转半波片(495ACC, 新港公司，尔湾，加利福尼亚)控制脉冲能量，半波片由计算机通过一个运动控制器控制(ESP301，新港公司，尔湾，加利福尼亚)。一个布鲁斯特角偏光镜将大部分激光光束能量转到能量收集器中，同时，允许通过的一小部分被反射，并且通过一个虹膜（iris）（设置为2.8毫米直径）以清洁激光模式。用一个分束器将剩余光束的一部分分到由计算机控制的激光能量计(LabMaxTop, 相干公司，圣克拉拉，加利福尼亚)上。能量计上的读数由计算机通过用相同的计数计时器卡作为开关同步记录。假若这样，仅仅只有当开关打开时从PCI-6602上才能再次触发激光脉冲。能量计上的能量读数通过与放置在透镜前面的另一个labmaxtop能量计记录的同一脉冲的读数相比较加以校准。通过波片/偏振片对的能量由步进角0~90度逐步增加1度加以校准，每一步测量20个脉冲的能量计读数。

三个焦距分别为100mm,200mm及300mm的可移动平凸透镜(UVgrade fused silica,

LA4380, LA4102, and LA4579, thorlabs，牛顿，新泽西)放置在平台上使三透镜的聚焦相互。样品安装在xyz方向可移动的样品架上，可移动x,y轴与光轴垂直，由ESP301 (LTA-HS, 新港公司，尔湾，加利福尼亚)作为旋转基座控制。测试的易损伤的位置放置在一个网格模式中（如图2(b)所示）。

通过将可移动显微系统首先聚焦在表面一半镀有铝膜的样品上，我们确信石英样品的后表面处于光束的聚焦点位置。使用351nm激光进行辐照（消除色像差）。透镜放置在以获得最小光斑的位置，使用光束轮廓相机(beamview，相干公司，圣克拉拉，加利福尼亚)测量激光光束轮廓，通过用显微镜自动成像对光束进行放大。使用自动平台对像素尺寸进行校准。

2．3自动成像

在拿走损伤测试样品之前，关闭开关，将成像显微镜放置在指定位置。用离轴辐照获得每个位置的图像( 暗场模式)（如图2（c）所示）。使用物镜的放大倍率为20倍，0.42NA M Plan Apo (三丰，川崎，日本)，具有较长的工作距离，采用CCD相机(Watec WAT-902C, 美国，纽约)获取图像。在数据分析过程中，图像中的激光位置由所有图像取平均获得，选出感兴趣的区域，如果超过100像素（8位图像采集），则认为产生损伤。通过记录脉冲能量记录信息。

3 理论及数据分析

3．1 自聚焦估计

当激光束能量较高时，可能会产生自聚焦效应从而改变光束的聚焦参数[25, 26]，为了弄清楚我们所用的测试样品的自聚焦效应程度，我们求解了含体现自聚焦效应的非线性系数γ在内的近轴标准波（paraxial scalar wave）方程

（1）

γ值参见文献[27]。

在聚焦透镜之前，通过半径为1.4mm的虹膜清洁激光模式。光束聚焦为远场聚焦，这使得我们可以将聚焦光束视为高斯光束。在此近似条件下，远场圆孔径半径r近似为高斯光束强度为1/e处半径r/1.915（见图3（a）所示）。利用这些计算结果，图3（b）给出了随着脉冲能量的增加光束强度变化情况，焦距为30cm透镜由于具有更长的瑞利散射和更慢的聚焦时间使得具有更强的自聚焦效应。能够获得的最大脉冲能量，30 cm焦距透镜为1.4mJ, 10 cm焦距透镜为0.4mJ。在这些条件下，自聚焦使面积下降3%或者更少。因此，在我们的测量的能量范围内自聚焦效应的影响并不重要，不用考虑。 3．2 拟合模型

从这些测量中得到的数据结果包括一系列随脉冲能量变化的损伤测试，每一个位置都通过成像确定是否出现损伤，然后获得每一个位置随脉冲能量变化的损伤几率数据，我们通过提取ρ(Φ)来分析这些数据，累积缺陷密度随着激光能量密度Φ增加损伤增加。我们引用文献[10, 15]中的公式来分析这个过程

式中P(Epulse)为脉冲能量为Epulse，表面通量分布为Φ(x,y)时的损伤几率，进行变量变换dxdy = dA = (dA/dΦ)dΦ后，（2）式变为

dA/dΦ由光束轮廓图像确定（见图4），通过测量脉冲能量Epulse获得通量分布。 我们将ρ(Φ)描绘成分段连续的系列在通量范围内以指数方式成倍增长的形式（如图5所示）。

通过递归计算受ρ(Φi-1)影响的ρ(Φi)，ρ(Φi) = ρ(Φi-1) exp [ri(Φi -Φi-1)],可以得到

使用这种模型进行拟合，让Φi保持不变，拟合过程中允许比率ri变化（在附录中有描述）。测量结果建议采用分段指数模型，表明在较低能量密度下ρ(Φ)呈指数增长。我们需要增加模型的灵活性以确保拟合过程中ρ(Φ)形式上的任何变化（例如，在更长的通量范围的亚指数变化行为）都能够扑捉。因此，提供足够数量的节点(Φi)，模型的拟合可以非常广泛。使指数增长比率ri为正值，则方程5的模型单调递增，体现为数学上的累积分布。

3．3 在拟合过程中使用引导程序获得误差估计

我们使用一个引导程序估计拟合模型中的误差[28]，使我们在拟合ρ(Φ)时对误差估计更严格，且直截了当而不用进行不必要的近似。使用这个程序是鉴于获取数据（作为脉冲能量函数的损伤几率）与提取ρ(Φ)曲线之间的重要关系。我们模拟了类似数据集的多个实例，且使用相同的拟合程序。由于实际数据的拟合受到模型内部的，从所有实例中拟合ρ(Φ)的分布即为误差估计。

如前面所述，程序开始通过原始数据的拟合。其次，产生了一系列新的模拟数据，其中箱（bins）的数目和它们的间距保持与原始数据集一样。从一个用于二项式分布的伪随机数发生器模拟得到每一箱的值。其中，损伤测试的数量ni直接从原始数据集中获取，且损伤几率pi 从原始数据的拟合中得到，另一个可选的方法当中pi是从损伤数除以所用的损伤测试数作为原始数据估计得到，结果与前一种方法在本质上没有什么不同。

再次，每一个模拟实例数据的拟合都采用同一个模型，产生的实例数据具有与原始数据集相同的统计特征值，为了准确探测可能的解空间，选择的初始拟合参数具有较大的差异，基于从原始数据集中得到的拟合参数范围，我们随机选择新的拟合参数。如果每一个引导程序实例都采用相同的初始参数，我们发现，即使在该点上真的有很高的不确定性，对拟合并不重要的参数通常保持不变。每一个实例拟合后，计算原始提取ρ(Φ)的不确定性则作为引导程序实例的标准偏差（如图6所示）。

一种误差源是没有考虑到在损伤前兆密度ρ(Φ)中使用的程序具有缓慢的空间变化，这有时可以在一行同样脉冲能量的损伤测试中观察到损伤几率的变化，如果增加脉冲能量的一行具有较低缺陷密度（损伤前兆密度），则可能得到损伤几率随脉冲能量增加反而下降的反常结果。我们没有观察到这种假设结果，但是我们观察到逐渐增加的变化趋势。在同一或者相似样品上进行反复测量以消除样品空间分布的不确定性。

3 模拟结果

为了表明我们的方法能够可靠地从普遍的损伤前兆中提取ρ(Φ)，我们采用各种函数形式模拟数据集，并且使用前面提到的提取方法对他们进行拟合。 模拟遵循相同的损伤测试统计规律，作为用于下面部分的实验数据。结果如图7所示。这种提取方法能再现用于ρ(Φ)的多种功能形式。立方和指数形式在图7（a）中得到了很好的再现，指数增加形式间断，中间有一平坦区域（如图7（b）所示）。注意到图7（b）拟合图线中的尖角地方稍微有点圆

弧，这意味着了ρ(Φ)中出现尖锐特征。

有效拟合范围由误差线和实际ρ(Φ)的长度决定，更容易受y轴（损伤前兆密度）的，拟合的有效范围从大约3×103 cm-2到1×106 cm-2之间，这主要因为测试面积大小决定了能够探测的损伤前兆密度，如果我们考虑光束能量顶部的10%（大多数损伤在此出现），每个通量段的测试面积从大能量密度（超过50J/cm2）的约~10-4cm2变化到低能量密度（低于50J/cm2）的约10-3cm2。如果损伤前兆密度为3×103cm-2，则在较低区域会导致大约3个损伤点，这正好是提供有意义统计信息的合理下限。

4 实验结果

我们在图8中验证了从样品上提取损伤前兆密度的程序，该样品由文献[3]表述的工艺方法制备。使用不同光斑尺寸的自动激光损伤测试平台需要3个数据集（如图8（a）所示），列出的是使用透镜的焦距而并非光斑尺寸。实验数据由三条曲线系列构成，曲线体现了损伤几率与脉冲能量（mJ）之间的变化关系。最简程序将脉冲能量换算成每个脉冲的峰值通量，作为光束顶部10%通量进行计算（见图8(b)所示）[10]，采用短焦距聚焦激光束具有更高的损伤阈值的观察结果表明石英损伤并不是本征损伤，损伤来自非均匀表面的瑕疵或者污染。

简单的通量换算关系并没有考虑整个光束通量的变化，对提取ρ(Φ)而言并不理想。使用前面叙述的严格的程序，我们可以提取ρ(Φ)（随激光通量变化的激光损伤前兆分布）（如图8(c)中的黑线所示）。结果可以同低能量密度下的大光斑结果相比较（见图8（c）中的绿线所示）[19]。从不同实验室得到的两种测量结果的一致性和数据分析技术使我们对得到的曲线结果充满信心，并且可以排除光束尺寸对损伤测试结果带来的任何影响。从不同焦距得到的ρ(Φ)结果表明每一个数据集对最后的结果都有贡献，并且在整合结果之前每一个结果相互之间均具有很好的一致性（如图8（d）所示）。较大的光斑尺寸得到较低能量密度的数据，因为每个激光脉冲的更大面积损伤测试更可能包含低损伤几率的区域。较小的光斑尺寸得到较高能量密度的数据。整合所有三个测量结果，使在100J/cm2以上很好提取ρ(Φ)成为可能。

样品处理对熔石英表面的损伤性能有极大的影响（如图9所示）。图9(a)表示ρ(Φ)从未镀膜熔石英样品上得到。方案1 ( 样品1、样品2)中的样品制备如文献[3]中描述的那样采用先进的缓减工艺（AMP）获得，样品3仅仅采用60℃的清洗用以清洗掉表面的污染物，在这些条件下，损伤前兆密度发生了急剧改变。

样品处理采用AMP，然后镀上溶胶凝胶石英增透膜，镀膜与未镀膜样品在可观测的水平中具有相似的损伤性能（如图9（b）中样品4和样品5；图中示出的样品1用于比较）。在损伤测试之前，样品5 经历了挥发性化合物（低凝点高级润滑油角鲨烷，参见材料与方法）的污染过程，挥发性化合物放置在一个真空室的部分，允许膜层中的空隙被挥发性化合物填充。膜层的透射性能被破坏，并且对薄膜样品进行损伤测试以确定是否损伤性能也发生了退化，有趣的是，并没有观察到明显的损伤性能变化。

5 讨论

我们制定了一个自动损伤检测平台结合严格的数据拟合程序，提取大通量范围的随能量密度变化的损伤前兆密度。这允许一个自洽的方式来关联小光斑损伤测试测量损伤几率与通量之间的关系和大光斑损伤测试测量损伤前兆密度。我们已经表明损伤测试结果与重叠区域的这些测量相匹配。实验程序和分析可以应用到各种光学材料以确定其宽通量范围的损伤行为。

我们已经表明，高品质石英的表面损伤密度在20-30J/cm2以内大量增加，超过这个范围增加不明显。这对确定损伤前兆的高通量损伤行为具有重要的意义。结果暗示，局部损伤前兆甚至达到非常高的能量密度范围。使用损伤前兆识别方法，这就使我们可以决定是否任何可观察到的特征都可以进行恰当的密度识别作为激光损伤前兆的候选。

类似的性能能够从镀有增透膜、二氧化硅溶胶凝胶膜及未镀膜样品中获得。这表明溶胶凝胶涂层没有任何内在特性阻止他们用于高损伤阈值光学系统中。据有有机化合物污染的薄膜在高能量密度下损伤性能没有产生重大影响。显然，并非所有的污染物或污染方式均会导致损伤阈值下降。

6 附录：二项式分布中使用最大似然估计进行拟合

如文献[29]中讨论，修改L-M拟合程序，减小泊松分布而不是最小二乘法测量的最大似然估计（MLE）是可能的。对二项式分布我们所作的一样，以下讨论的是文献[29]的补充说明，我们采用二项式分布的最大似然估计（MLE）替代了L-M拟合程序中的最小二乘法计算结果，且在梯度计算中作了相应的变化，得到了预想中的程序。

对数据集x = (x1,x2,…,xm)，其中每一个 xi是箱子（bin）i的―成功―个数，xi是非负整数，对每一个i，都有一个成功概为pi和ni 的实验二项式分布。数据集x在每一点ni pi的平均值附近随机分布。

我们的数据集，各种测试能量密度分为箱（bin）i，每一个ni代表箱体i能量密度范围以内损伤测试位置的数目，并且观测到的损伤事件数目为xi,在此能量密度下箱体i的损伤几率为pi，现在的目标是拟合一个依赖参数a = (a1,a2,…,am)的模型函数f = (f1,f2,…,fn)，拟合方法为fi尽可能地靠近pi。

最大似然的原理主张最可能的模型f为使似然函数达到最大。

似然函数在本质上为整个数据集的共同几率分布，习惯上由最可能似然函数L（x∣x）划分，并减少两倍负对数的这一比率用于改变总量中的重复次数。使用χ2mk最简化函数，我们获得二项式分布的最大似然估计（MLE），

最简化函数可以找到最佳的拟合方式，表明每一个fi都要求在0和1之间，任何拟合程序都必须满足f的条件，否则，最简化就会遇到问题。

我们推广L-M算法，使用最大似然估计在箱体中的二项式分布[见方程(8)所示]，所使用的许多论点来自Marquardt的原始文章及数值计算书以及我们泊松分布箱的讨论中。通过计算方程（8）中的表达式的梯度，L-M算法的运行如前所述[29-31]。已经完成对L - M算法的改进并推广到其他的最大似然估计问题，尽管在此我们没有运用，但不排除可能在类似应用中使用。 致谢

We thank Wren Carr, Zhi Liao, Stavros Demos and Mary Norton for many useful discussions and for assistance with equipment loans and pulse length measurements. We also thank George Hampton and William Gourdin for their assistance in preparing the squalane contaminated sample. This work performed under the auspices of the U.S. Department of

Energy by Lawrence Livermore National Laboratory under Contract DE-AC52-07NA27344.

参考文献：

1. P. E. Miller, J. D. Bude, T. I. Suratwala, N. Shen, T. A. Laurence, W. A. Steele, J. Menapace, M. D. Feit, and L.

L. Wong, ―Fracture-induced subbandgap absorption as a precursor to optical damage on fused silica surfaces,‖

Opt. Lett. 35(16), 2702–2704 (2010).

2. P. E. Miller, T. I. Suratwala, J. D. Bude, T. A. Laurence, N. Shen, W. A. Steele, M. D. Feit, J. A. Menapace, and

L. L. Wong, ―Laser damage precursors in fused silica,‖ Proc. SPIE 7504, (2009).

3. T. I. Suratwala, P. E. Miller, J. D. Bude, W. A. Steele, N. Shen, M. V. Monticelli, M. D. Feit, T. A. Laurence, M.

A. Norton, C. W. Carr, and L. L. Wong, ―HF-based etching processes for improving laser damage resistance of

fused silica optical surfaces,‖ J. Am. Ceram. Soc. 94(2), 416–428 (2011).

4. T. A. Laurence, J. D. Bude, N. Shen, T. Feldman, P. E. Miller, W. A. Steele, and T. Suratwala, ―Metallic-like

photoluminescence and absorption in fused silica surface flaws,‖ Appl. Phys. Lett. 94(15), 151114 (2009).

5. E. I. Moses, ―The National Ignition Facility and the promise of inertial fusion energy,‖ Fusion Sci. Tech. 60, 11– 16 (2011).

6. M. Dunne, E. I. Moses, P. Amendt, T. Anklam, A. Bayramian, E. Bliss, B. Debs, R. Deri, T. D. de la Rubia, B.

El-Dasher, J. C. Farmer, D. Flowers, K. J. Kramer, L. Lagin, J. F. Latkowski, J. Lindl, W. Meier, R. Miles, G. A.

Moses, S. Reyes, V. Roberts, R. Sawicki, M. Spaeth, and E. Storm, ―Timely delivery of laser inertial fusion

Energy (LIFE),‖ Fusion Sci. Tech. 60, 19–27 (2011).

7. C. W. Carr, D. A. Cross, M. A. Norton, and R. A. Negres, ―The effect of laser pulse shape and duration on the

size at which damage sites initiate and the implications to subsequent repair,‖ Opt. Express 19(S4 Suppl 4),

A859–A8 (2011).

8. C. W. Carr, J. B. Trenholme, and M. L. Spaeth, ―Effect of temporal pulse shape on optical damage,‖ Appl. Phys.

Lett. 90(4), 041110 (2007).

9. C. W. Carr, M. D. Feit, M. C. Nostrand, and J. J. Adams, ―Techniques for qualitative and quantitative

measurement of aspects of laser-induced damage important for laser beam propagation,‖ Meas. Sci. Technol.

17(7), 1958–1962 (2006).

10. M. D. Feit, A. M. Rubenchik, M. R. Kozlowski, F. Y. Genin, S. Schwartz, and L. M. Sheehan, ―Extrapolation of

damage test data to predict performance of large-area NIF optics at 355 nm,‖ Proc. SPIE 3578, 1–9 (1999).

11. D. A. Cross and C. W. Carr, ―Analysis of 1ω bulk laser damage in KDP,‖ Appl. Opt. 50(22), D7–D11 (2011).

12. S. Schwartz, M. D. Feit, M. R. Kozlowski, and R. P. Mouser, ―Current 3ω large optic test procedures and data

analysis for the quality assurance of National Ignition Facility optics,‖ Proc. SPIE 3578, 314–321 (1999).

13. Z. M. Liao, M. L. Spaeth, K. Manes, J. J. Adams, and C. W. Carr, ―Predicting laser-induced bulk damage and

conditioning for deuterated potassium dihydrogen phosphate crystals using an absorption distribution model,‖

Opt. Lett. 35(15), 2538–20 (2010). 14. L. Lamaignère, S. Bouillet, R. Courchinoux, T. Donval, M. Josse, J. C. Poncetta, and H. Bercegol, ―An accurate,

repeatable, and well characterized measurement of laser damage density of optical materials,‖ Rev. Sci. Instrum.

78(10), 103105 (2007).

15. J. J. Adams, J. A. Jarboe, M. D. Feit, and R. P. Hackel, ―Comparison between S/1 and R/1 tests and damage

density vs. fluence (rho(Phi)) results for unconditioned and sub-nanosecond laser-conditioned KD 2PO 4

crystals,‖ Proc. SPIE 6720, 672014 (2007).

16. M. Loiseau, L. Lamaignere, R. Courchinoux, G. Raze, C. Sudre, M. Josse, T. Donval, and H. Bercegol,

―Automatic damage test benches: From samples to large-aperture optical components,‖ Proc. SPIE 5252, 412– 422 (2004).

17. D. C. Ness and A. D. Streater, ―Automated system for laser damage testing of coated optics,‖ Proc. SPIE 5991,

59912B, 59912B-9 (2005).

18. J. E. Wolfe and S. E. Schrauth, ―Automated laser damage test system with real-time damage event imaging and

detection,‖ Proc. SPIE 03, 0328 (2006).

19. M. C. Nostrand, T. L. Weiland, R. L. Luthi, J. L. Vickers, W. D. Sell, J. A. Stanley, J. Honig, J. Auerbach, R. P.

Hackel, and P. J. Wegner, ―A large aperture, high energy laser system for optics and optical component testing,‖

Proc. SPIE 5273, 325–333 (2004).

20. A. V. Smith and B. T. Do, ―Bulk and surface laser damage of silica by picosecond and nanosecond pulses at

10 nm,‖ Appl. Opt. 47(26), 4812–4832 (2008).

21. M. J. Matthews and M. D. Feit, ―Effect of random clustering on surface damage density estimates,‖ Proc. SPIE 6720, 67201J (2007).

22. L. B. Glebov, ―Intrinsic laser-induced breakdown of silicate glasses,‖ Proc. SPIE 4679, 321–331 (2002).

23. T. Suratwala, M. L. Hanna, and P. Whitman, ―Effect of humidity during the coating of Stober silica sols,‖ J.

Non-Cryst. Solids 349, 368–376 (2004).

24. I. M. Thomas, ―High laser damage threshold porous silica antireflective coating,‖ Appl. Opt. 25(9), 1481–1483 (1986).

25. Y. R. Shen, ―Self-focusing: experimental,‖ Prog. Quantum Electron. 4, 1–34 (1975). 26. J. H. Marburger, ―Self-focusing: theory,‖ Prog. Quantum Electron. 4, 35–110 (1975). 27. D. Milam, ―Review and assessment of measured values of the nonlinear refractive-index coefficient of fused

silica,‖ Appl. Opt. 37(3), 6–550 (1998).

28. B. Efron and R. Tibshirani, An introduction to the bootstrap, Monographs on statistics and applied probability

(Chapman & Hall, New York, 1993).

29. T. A. Laurence and B. A. Chromy, ―Efficient maximum likelihood estimator fitting of histograms,‖ Nat.

Methods 7(5), 338–339 (2010).

30. W. H. Press, S. A. Teukolsky, W. T. Vetterling, and B. P. Flannery, Numerical Recipes in C: The Art of

Scientific Computing, 2nd ed. (Cambridge University Press, Cambridge, U.K., 1992).

31. D. W. Marquardt, ―An algorithm for least-squares estimation of nonlinear parameters,‖ J. Soc. Ind. Appl. Math.

11(2), 431–441 (1963).

32. D. S. Bunch, D. M. Gay, and R. E. Welsch, ―Algorithm-717 subroutines for maximum-likelihood and quasilikelihood

estimation of parameters in nonlinear-regression models,‖ ACM Trans. Math. Softw. 19(1), 109–130 (1993).