铁电薄膜中180°荷电畴壁的亚埃尺度结构特性

电　子　显　微　学　报

ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｉｎｅｓｅＥｌｅｃｔｒｏｎＭｉｃｒｏｓｃｏｐｙＳｏｃｉｅｔｙ

Ｖｏｌ􀆰３７，Ｎｏ􀆰５２０１８⁃１０

文章编号：１０００⁃６２８１（２０１８）０５⁃０４６８⁃０６　　

铁电薄膜中１８０°荷电畴壁的亚埃尺度结构特性

（１．中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家（联合）实验室，辽宁沈阳１１００１６；２．中国科学技术大学，安徽合肥２３００２６；３．中国科学院大学，北京１０００４９）

邹敏杰１，２，唐云龙１，冯燕朋１，３，朱银莲１，马秀良１∗

摘　要　　本文利用透射电子显微术研究了铁电ＰｂＴｉＯ３薄膜中形成的锯齿状头对头１８０°荷电畴壁。衬度分析表明薄膜中存在高密度的１８０°畴。像差校正电镜研究发现１８０°畴壁处晶格转角呈现顺时针和逆时针交替排布，其极化呈头对头分布，且在１８０°畴壁处面外晶格受到压缩而面内晶格参数保持不变，进而导致了畴壁处四方度的减小，认为这种畴壁的形成是由表面或界面电荷分布不均匀导致反向ｃ畴在该处形核长大造成。关键词　　铁电薄膜；１８０°畴；像差校正电子显微学；ＰｂＴｉＯ３

中图分类号：ＴＢ３８３；Ｏ７６；ＴＧ１１５􀆰２１＋５􀆰３　　文献标识码：Ａ　　ｄｏｉ：１０􀆰３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１０００⁃６２８１􀆰２０１８􀆰０５􀆰０１１

　　铁电薄膜材料由于其在室温下存在自发铁电极化，并可实现与外加电场、磁场和应力场之间的相互耦合［１－２］，以及理论预测中的全闭合畴、涡旋畴度非易失性存储器、制动器以及超薄铁电电容器具有巨大的应用前景。铁电薄膜中的畴、畴壁、界面结构及薄膜中的缺陷结构对铁电薄膜的性能有着巨大的影响［６－８］，因此对铁电薄膜中畴、畴壁以及界面的研究尤其是原子尺度的结构特性研究对该类材料的研发设计具有重要的指导意义。

ＰｂＴｉＯ３（ＰＴＯ）作为一种典型的四方铁电体，其在铁电薄膜中相继被发现［３－５］，使其在下一代高密

行为。早期Ｘ射线研究表明ＰＴＯ薄膜在降温过程中会形成周期性条状分布的１８０°畴，其周期随着薄膜厚度的减小而降低以屏蔽去极化场［１４］。后续相继有人分别利用普通透射电子显微镜（ＴＥＭ）衍衬分析［１５］和像差校正透射电子显微镜［１６］分析了这种条状分布的１８０°畴。在四方铁电体薄膜中，除了会形成这种条状分布的１８０°畴，贾等报道了在ＳｒＴｉＯ３术详细解析了这种畴壁结构特征［１７］。

（ＳＴＯ）夹持的ＰｂＺｒ０􀆰２Ｔｉ０􀆰８Ｏ３薄膜中形成了“横向”、“纵向”以及“混合排布”的１８０°畴，并利用负球差技ＳＴＯ衬底以避免９０°畴的产生，设计生长了单层厚度为１００ｎｍ的ＰＴＯ薄膜，利用普通ＴＥＭ衍衬分析和像差校正透射电子显微镜来研究薄膜中１８０°畴结构。

基于以上工作，本文选用对ＰＴＯ几乎无应变的

室温下的铁电极化沿着ｃ轴方向，基于ｃ轴在薄膜根据畴壁两侧铁电极化方向之间的夹角，可将ＰＴＯ

内部的分布，可将薄膜中的畴分为ａ１、ａ２和ｃ畴［９］；中的畴分为９０°和１８０°畴。这两种畴的形成与衬底施加的应变密切相关，一般认为在无应变或较小应变条件下，薄膜中会形成１８０°畴，随着失配应变的增加，会形成９０°ａ／ｃ畴或ａ１／ａ２畴［９－１１］。其中对于９０°畴，由于铁电极化和应变场的强烈耦合作用，导致其在外电场作用下难于翻转，而对于１８０°畴，一般认为其具有相同的应变状态而在电场下易于翻转［１２］。进一步的研究表明，１８０°畴的形核和长大行为密切相关［１３］，因此研究１８０°畴的结构特征及其形成长大机制有助于进一步理解铁电薄膜的翻转

收稿日期：２０１８－０６－１３；修订日期：２０１８－０７－０１

１　实验方法

单晶ＳｒＴｉＯ３（ＳＴＯ）衬底上外延生长厚度为１００ｎｍ的ＰＴＯ薄膜。所使用的ＰＴＯ靶材是Ｐｂ过量３％

实验上利用脉冲激光沉积技术在（１００）取向的

ｍｏｌ的多晶烧结陶瓷靶。薄膜生长参数为：沉积温４Ｈｚ。薄膜生长完毕退火条件为：先在７００℃氧压２００℃后自然冷却至室温。

为２６􀆰６ｋＰａ下保温５ｍｉｎ，后以５℃／ｍｉｎ降温至度７００℃，氧压１０Ｐａ，激光能量３７０ｍＪ，激光频率为

与四方ＰｂＺｒ０􀆰２Ｔｉ０􀆰８Ｏ３薄膜在外电场作用下的翻转

基金项目：国家自然科学基金资助项目（Ｎｏｓ．５１６７１１９４，５１５７１１９７，５１５０１１９４）．

作者简介：邹敏杰（１９９１－），男（汉族），安徽合肥人，在读研究生．Ｅ⁃ｍａｉｌ：ｍｊｚｏｕ１４ｓ＠ｉｍｒ．ａｃ．ｃｎ∗通讯作者：马秀良（１９６４－），男（满族），辽宁丹东人，研究员．Ｅ⁃ｍａｉｌ：ｘｌｍａ＠ｉｍｒ．ａｃ．ｃｎ

　第５期邹敏杰等：铁电薄膜中１８０°荷电畴壁的亚埃尺度结构特性

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透射电镜样品制备流程为切割、对粘、机械研２１００型和ＦＥＩＴｅｃｎａｉＧ２Ｆ３０型电镜对样品进行衍射和衍衬分析，再利用ＦＥＩＴｉｔａｎ３Ｇ２Ｃｕｂｅｄ６０－３００ｋＶ在扫描透射模式（ＳＴＥＭ）下采集样品的高角环形暗场像（ＨＡＡＤＦ），后续分别利用ＧａｔａｎＧＭＳ软件和ＭＡＴＬＡＢ软件对ＨＡＡＤＦ图像进行几何相位分析（ＧＰＡ）和二维高斯寻峰拟合，得到样品中的晶格应变、晶格参数以及单胞极化方向等信息，从而在原子尺度上表征ＰＴＯ薄膜中的畴结构。

磨、凹坑及最终的离子减薄。后续先利用ＪＥＯＬ

聚、形成了缺陷界面或铁电畴壁。为进一步确定薄膜的内部结构，本文对其进行选区电子衍射（ＳＡＥＤ）分析。图１ｂ为包含薄膜和衬底的ＳＡＥＤ图，可看到除了来自衬底的强衍射斑以及来自薄膜的次强衍射斑，没有额外斑点出现，表明薄膜中并不存在其它物相，衍射斑点只有沿面外方向的，因此ＰＴＯ中全部为ｃ畴，不存在ａ畴。００２衍射斑的放大图示于图１ｂ中，根据ＰＴＯ的晶格常数ｃ可判断出外侧斑点来自ＳＴＯ，内侧斑点来自ＰＴＯ薄膜。进一步通过衍衬分析来确定ＰＴＯ薄膜内部的畴结构，图１（ｃ～ｅ）分别为ＰＴＯ薄膜在衍射矢量为当成像矢量为（００２）时，薄膜中处于锯齿状界面上部分呈现暗衬度，而薄膜中处于该界面下部分呈现亮衬度，根据ＰＴＯ的极化特征，可以据此推测该界面可能为１８０°畴壁面；当利用ｇ＝（００２）成像时，暗场像衬度发生了反转；而对于ｇ＝（０２０）的双束暗场像，薄膜在界面两侧衬度无差别。之前的报道指０，图像呈现暗衬度［１５］，据此可以判断界面两侧铁电出，当满足条件即ｇ·Ｐ＞０，图像呈现亮衬度，ｇ·Ｐ＜（００２），（００２）和（０２０）的双束暗场像。在图２ｃ中，（０􀆰４１５８ｎｍ）和衬底晶格常数（０􀆰３９０５ｎｍ）的大小，

２　实验结果与讨论

＝０􀆰３９０４ｎｍ，ｃ＝０􀆰４１５８ｎｍ［１８］。本文中所使用的

室温下块体ＰＴＯ为四方相，其晶格常数为ａ＝ｂ

０􀆰３９０５ｎｍ［１９］，与ＰＴＯ的晶格常数ａ对比发现，ＳＴＯ衬底对ＰＴＯ薄膜施加的应变可忽略不计。

衬底为ＳＴＯ，其室温下为立方相，晶格常数为

图１为ＰＴＯ薄膜体系的衍射和衍衬像。在低倍ＨＡＡＤＦ形貌像（图１ａ）中，可见在距离薄膜和衬底界面约２０ｎｍ处存在锯齿状亮衬度。根据ＨＡＡＤＦ成像原理，可推测该处可能存在重元素的偏

图１　ＳｒＴｉＯ３／ＰｂＴｉＯ３薄膜的衍射和衍衬分析。ａ．ＳｒＴｉＯ３／ＰｂＴｉＯ３薄膜的ＨＡＡＤＦ形貌图；ｂ．包含薄膜和衬底的ＳＡＥＤＦｉｇ．１　ＤｉｆｆｒａｃｔｉｏｎａｎａｌｙｓｉｓｏｆＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｓｇｒｏｗｎｏｎＳｒＴｉＯ３（００１）．ａ．ＬｏｗｍａｇｎｉｆｉｃａｔｉｏｎＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭｉｍａｇｅｏｆＰｂＴｉＯ３

ｂｅａｍｄａｒｋｆｉｅｌｄｉｍａｇｅｓｏｆＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｓｕｓｉｎｇｄｉｆｆｅｒｅｎｔｒｅｆｌｅｃｔｉｏｎｓ：ｃ．ｇ＝（００２），ｄ．ｇ＝（００２），ｅ．ｇ＝（０２０）．图；ｃ⁃ｅ．ＰｂＴｉＯ３薄膜在不同衍射矢量下的的双束暗场像：ｃ．ｇ＝（００２），ｄ．ｇ＝（００２），ｅ．ｇ＝（０２０）。Ｂａｒ＝１００ｎｍ

ｆｉｌｍｓ；ｂ．Ｓｅｌｅｃｔｅｄａｒｅａｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎｐａｔｔｅｒｎ（ＳＡＥＤ）ｆｒｏｍｔｈｅａｒｅａｉｎｃｌｕｄｉｎｇｂｏｔｈＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｓａｎｄＳｒＴｉＯ３ｓｕｂｓｔｒａｔｅｓ；ｃ⁃ｅ．Ｔｗｏ⁃

　４７　０

面，如图１ｄ中箭头所示。

电子显微学报　Ｊ．Ｃｈｉｎ．Ｅｌｅｃｔｒ．Ｍｉｃｒｏｓｃ．Ｓｏｃ．第３７卷

体的极化方向，因此本文中ＰＴＯ的极化都指向界

图２为ＰＴＯ薄膜的ＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭ高分辨像及其几何相位分析图（ＧＰＡ）。图２ａ为较低倍ＨＡＡＤＦ１８０°畴壁，图２（ｂ～ｄ）分别为对图ａ进行的晶格转角、面外正应变和面内正应变分析。从图２ｂ的晶格转角图可以看出，晶格顺时针旋转和逆时针旋转呈交替分布，根据ＰＴＯ中１８０°畴壁的晶格旋转特征和高分辨像，其中黄色曲线示意的位置为锯齿状的

极化方向之间的关系［１６］，可以判断出薄膜内部极化２ａ中箭头所示，与图１中的衍衬分析相一致。面外和面内正应变图中，由于ＰＴＯ面外晶格常数大于ＳＴＯ，而面内晶格常数和衬底接近，所以薄膜内部相对于衬底整体呈现拉应变状态，而面内应变状态和衬底相同，值得注意的是，畴壁处存在面外晶格的压缩而面内晶格变化不大。

　　借助于像差校正电子显微镜，铁电材料中原子方向：畴壁面两侧的ＰＴＯ极化都指向畴壁面，如图

图２　ＰｂＴｉＯ３薄膜的ＨＡＡＤＦ高分辨像及其几何相位分析。ａ．包含１８０°畴壁的ＰｂＴｉＯ３薄膜的ＨＡＡＤＦ高分辨像；　　

Ｆｉｇ．２　ＨｉｇｈｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭｉｍａｇｅａｎｄＧＰＡｏｆＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍ．ａ．ＨｉｇｈｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭｉｍａｇｅｏｆＰｂＴｉＯ３　　

（εｘｘ）ｍａｐｐｉｎｇｓｏｆＦｉｇ．２（ａ）．

ｂ⁃ｄ．图２ａ对应的晶格转角、面外正应变和面内正应变二维分布图。Ｂａｒ＝２０ｎｍ

ｆｉｌｍｓｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ１８０°ｄｏｍａｉｎｗａｌｌｓ；ｂ⁃ｄ．Ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇｌａｔｔｉｃｅｒｏｔａｔｉｏｎ（ω），ｏｕｔ⁃ｏｆ⁃ｐｌａｎｅｓｔｒａｉｎ（εｙｙ）ａｎｄｉｎ⁃ｐｌａｎｅｓｔｒａｉｎ

尺度极化和晶格信息可以轻易获得［１６，２０］。图３为ＰＴＯ薄膜中１８０°畴壁附近极化方向和晶格特征分氧八面体中心相对于铅离子晶格的中心都向同一方向偏移，但由于钛离子位移较小导致正负电荷中心不重合，产生室温下的自发极化，其中自发极化析。图３ａ为ＰＴＯ单胞结构示意图，其中钛离子和

３ｂ为头对头１８０°畴壁的ＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭ高分辨像，畴壁面如黄色虚线所示，极化方向可以根据钛离子图３（ｃ，ｄ）为对应于图３ｂ的面内和面外晶格常数二维分布图，可得出畴壁处面外晶格常数（ｌａｔｔｉｃｅＹ）的反向位移判断，均指向畴壁面，构成了荷电畴壁。

方向为钛离子的反向位移方向，如图３ａ所示。图

　第５期邹敏杰等：铁电薄膜中１８０°荷电畴壁的亚埃尺度结构特性

　７１　４

图３　ＰＴＯ薄膜中１８０°畴壁处极化和晶格特征分析。ａ．ＰｂＴｉＯ３单胞结构示意图；ｂ．畴壁附近薄膜的ＨＡＡＤＦ高分辨像及极化方向分析，Ｂａｒ＝２ｎｍ；ｃ，ｄ．对应于图ｂ的面内晶格参数（ｌａｔｔｉｃｅＸ）和面外晶格参数（ｌａｔｔｉｃｅＹ）二维分布　　　

Ｆｉｇ．３　ＰｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎａｎｄｌａｔｔｉｃｅｐａｒａｍｅｔｅｒａｎａｌｙｓｉｓｎｅａｒｔｈｅｄｏｍａｉｎｗａｌｌｉｎＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍ．ａ．Ａｔｏｍｉｃｓｃｈｅｍａｔｉｃｏｆｔｈｅｕｎｉｔｃｅｌｌ

图；ｅ，ｆ．畴壁两侧面内、面外晶格参数以及四方度。

ｏｆｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃＰｂＴｉＯ３；ｂ．Ａｂｅｒｒａｔｉｏｎ⁃ｃｏｒｒｅｃｔｅｄＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭｉｍａｇｅｏｆｔｈｅＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｎｅａｒ１８０°ｄｏｍａｉｎｗａｌｌ；ｃ，ｄ．Ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇｉｎ⁃ｐｌａｎｅａｎｄｏｕｔ⁃ｏｆ⁃ｐｌａｎｅｌａｔｔｉｃｅｐａｒａｍｅｔｅｒｓ２ＤｍａｐｐｉｎｇｓｏｆＦｉｇ．３（ｂ）；ｅ，ｆ．Ｉｎ⁃ｐｌａｎｅａｎｄｏｕｔ⁃ｏｆ⁃ｐｌａｎｅ　　　　

ｌａｔｔｉｃｅｐａｒａｍｅｔｅｒｓａｓａｆｕｎｃｔｉｏｎｏｆｔｈｅｕｎｉｔｃｅｌｌｄｉｓｔａｎｃｅｆｒｏｍｄｏｍａｉｎｗａｌｌ．

小于薄膜内部，而面内晶格常数无明显变化，提取３ｅ和３ｆ中，同样可发现畴壁处面外晶格常数减小而面内晶格常数变化不大，由此造成四方度在畴壁处的降低。由ＰＴＯ极化强度和四方度的强耦合关系可以推测这种畴壁处ＰＴＯ四方度降低［２１］，可能降低畴壁处ＰＴＯ极化强度，从而降低畴壁处的电荷分的畴壁两侧的晶格常数和四方度变化统计示于图

布密度，使这种畴壁得以稳定存在。

ＰＴＯ薄膜的不同区域进行了ＨＡＡＤＦ成像，结果如图４所示。在薄膜不同区域中都可以发现这种锯齿状的１８０°畴壁。值得注意的是，薄膜内部不同区域，这种锯齿状畴壁与薄膜衬底界面之间的距离并不完全一致，图４ａ中的畴壁面与界面之间的距离小

为进一步分析这种１８０°畴的形成机制，本文对

图４　不同区域ＰｂＴｉＯ３薄膜ＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭ形貌像。ａ，ｂ．１８０°畴壁与薄膜衬底界面之间距离不同的ＰｂＴｉＯ３薄膜的　　　

Ｆｉｇ．４　ＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭｉｍａｇｅｓｏｆＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｓｆｒｏｍｄｉｆｆｅｒｅｎｔａｒｅａｓ．ａ，ｂ．ＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭｉｍａｇｅｓｏｆＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｓｓｈｏｗｉｎｇｔｈｅ１８０°ｄｏｍａｉｎｗａｌｌｓｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｄｉｓｔａｎｃｅｂｅｔｗｅｅｎｄｏｍａｉｎｗａｌｌａｎｄｉｎｔｅｒｆａｃｅ；ｃ，ｄ．ＳｃｈｅｍａｔｉｃｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎｓｆｏｒＦｉｇ．４（ａ）　　　

ａｎｄ４（ｂ）ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．

ＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭ像，Ｂａｒ＝１００ｎｍ；ｃ，ｄ．图（ａ，ｂ）的简化示意图。

　４７　２

电子显微学报　Ｊ．Ｃｈｉｎ．Ｅｌｅｃｔｒ．Ｍｉｃｒｏｓｃ．Ｓｏｃ．第３７卷

于图４ｂ中的距离，其结构简化示意图分别示于图４

（ｃ，ｄ）。由此可以推测薄膜初始状态为单畴状态，在生长过程中由于界面或表面的电荷分布不均匀，局部区域形成与初始极化方向相反的ｃ畴，ｃ畴继续长大，畴壁面相互连接，形成作者所观察到的锯齿状畴壁，且由于不同区域ｃ畴长大速率不一致，由此导致不同区域１８０°畴壁的高度有所不同。

［８］　ＺＨＡＮＧＳＲ，ＺＨＵＹＬ，ＴＡＮＧＹＬ，ｅｔａｌ．Ｇｉａｎｔ

２０１７，２９（４６）：１７０３５４３．

ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎｓｕｓｔａｉｎａｂｉｌｉｔｙｉｎｕｌｔｒａｔｈｉｎｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｆｉｌｍｓ

ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄｂｙｃｈａｒｇｅｔｒａｎｓｆｅｒ［Ｊ］．ＡｄｖａｎｃｅｄＭａｔｅｒｉａｌｓ，ｏｎｔｈｅｓｔａｂｉｌｉｔｙａｎｄｅｖｏｌｕｔｉｏｎｏｆｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｄｏｍａｉｎｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓｉｎｔｈｉｎｆｉｌｍｓ［Ｊ］．ＡｃｔａＭａｔｅｒｉａｌｉａ，２００２，５０（２）：３９５－４１１．

［９］　ＬＩＹ，ＨＵＳ，ＬＩＵＺ，ｅｔａｌ．Ｅｆｆｅｃｔｏｆｓｕｂｓｔｒａｔｅｃｏｎｓｔｒａｉｎｔ

３　结论

［１０］　ＮＥＳＴＥＲＯＶＯ，ＭＡＴＺＥＮＳ，ＭＡＧＥＮＣ，ｅｔａｌ．

利用脉冲激光沉积技术在无应变ＳＴＯ衬底上生长了１００ｎｍ厚的ＰＴＯ薄膜，结合像差校正电子显微镜和普通ＴＥＭ衍射衍衬分析，发现在ＰＴＯ薄膜中形成了大范围横跨薄膜内部的锯齿状１８０°畴，极化分析表明该畴壁是头对头荷电畴壁，畴壁处面１８０°外晶格常数受到压缩，四方度减小，并推测这种

匀造成反向畴壁的形成是由界面或表面局部电荷分布不均ｃ畴形核长大导致的。该研究结果揭示了ＰＴＯ中１８０°畴的复杂结构特征和形成机制，有助于铁电纳米器件的研发。参考文献：

［１］　ＥＯＭｐｉｅｚｏｅｌｅｃｔｒｉｃＣＢ，ＭＥＭＳＴＲＯＬＩＥＲ⁃ＭＣＫＩＮＳＴＲＹ［Ｊ］．ＭｒｓＢｕｌｌｅｔｉｎ，２０１２，３７Ｓ．

Ｔｈｉｎ⁃ｆｉｌｍ

［２］　１００７ＨＯＦＦＭＡＮ－１０１７．（１１）：

Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ

Ｊ，ｆｉｅｌｄ

ＰＡＮｅｆｆｅｃｔ

Ｘ，ＲＥＩＮＥＲｔｒａｎｓｉｓｔｏｒｓ

Ｊｆｏｒ

Ｗ，ｍｅｍｏｒｙｅｔａｌ．

２７）：２９５７ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ［３］　ＬＩＵＹ，ＷＡＮＧ－２９６１．Ｊ］．ＡｄｖａｎｃｅｄＭａｔｅｒｉａｌｓ，２０１０，２２（２６／

［ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ

ｆｌｕｘ⁃ｃｌｏｓｕｒｅ

ＹＪ，ＺＨＵＹｄｏｍａｉｎ

Ｌ，ｅｔａｌ．ａｒｒａｙｓ

Ｌａｒｇｅｉｎ

ｓｃａｌｅｏｘｉｄｅｔｗｏ⁃

ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒｓａｎｄ４］　Ｌｅｔｔｅｒｓ，２０１７，１７（１２）：７２５８ｔｈｅｉｒｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄＴＡＮＧｐｅｒｉｏｄｉｃＹＬ，ａｒｒａｙＺＨＵｏｆＹｆｌｕｘ⁃ｃｌｏｓｕｒｅＬ，ＭＡ－Ｘ７２６６．

ｇｒｏｗｔｈ［Ｊ］．Ｎａｎｏ

［Ｌ，ｅｔｑｕａｄｒａｎｔｓａｌ．Ｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎｉｎｓｔｒａｉｎｅｄｏｆａ

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ｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｏｆｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎＴＡＮＧａｔＰｂＴｉＯＹＬ，ｅｔａｌ．Ｌｏｃａｌ

ｍｅｄｉａｔｅｄ［７］　（６）：３６１９ｂｙＴＡＮＧ－３６２８．

ｃｈａｒｇｅｔｒａｎｓｆｅｒ［Ｊ］．Ｎａｎｏ３／ＢｉＦｅＯＬｅｔｔｅｒｓ，２０１７，１７３ｉｎｔｅｒｆａｃｅｓｇｒａｄｉｅｎｔＹｗｉｔｈＬ，ＺＨＵｅｘｔｒｅｍｅｌｙＹＬ，ｌｏｗＬＩＵｅｌａｓｔｉｃＹ，ｅｔｅｎｅｒｇｙａｌ．Ｇｉａｎｔｉｎｌｉｎｅａｒａｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅｓｔｒａｉｎ

８：１５９９４．

ｎａｎｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｒｒａｙ［Ｊ］．ＮａｔｕｒｅＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，２０１７，

ＴｈｉｃｋｎｅｓｓｏｎＤｙＳｃＯｓｃａｌｉｎｇＪ］．ｏｆＡｐｐｌｉｅｄｆｅｒｒｏｅｌａｓｔｉｃＰｈｙｓｉｃｓｄｏｍａｉｎｓＬｅｔｔｅｒｓ，ｉｎＰｂＴｉＯ２０１３，３ｆｉｌｍｓ（１４）：１４２９０１．

３［１０３

［１１］　ＬＩｄｅｐｅｎｄｅｎｔＳ，ＺＨＵＰｂＴｉＯａＹＬ，ＴＡＮＧＹＬ，ｅｔａｌ．Ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ⁃

１／ａ２ｄｏｍａｉｎｅｖｏｌｕｔｉｏｎｉｎｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ［１２］　ＣＡＯ－１３０．

３ｆｉｌｍｓ［Ｊ］．ＡｃｔａＭａｔｅｒｉａｌｉａ，２０１７，１３１：１２３［Ｊ］．Ｗ．ＸＵＲ，ＮａｔｕｒｅＦｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓ：ＬＩＵＭａｔｅｒｉａｌｓ，２００５，４（１０）：７２７ｔｈｅｓｔｒａｉｎｌｉｍｉｔｓＳ，ＧＲＩＮＢＥＲＧＩ，ｅｔａｌ．－７２８．ｏｎｓｗｉｔｃｈｉｎｇ［１３］　ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎｒｅｖｅｒｓａｌ

ｖｉａ

ｓｕｃｃｅｓｓｉｖｅ

Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ

ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｓ－８６．

［Ｊ］．ＮａｔｕｒｅＭａｔｅｒｉａｌｓ，２０１５，１４ｆｅｒｒｏｅｌａｓｔｉｃ

（１）：７９

［１４］　ＳＴＲＥＩＦＦＥＲＯｂｓｅｒｖａｔｉｏｎＳｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃＰｂＴｉＯｏｆＫ，ｎａｎｏｓｃａｌｅＥＡＳＴＭＡＮ１８０°ＪＡ，ＦＯＮＧＤＤ，ｅｔａｌ．

Ｌｅｔｔｅｒｓ，２００２，８９（６）：０６７６０１．

［Ｊ］．ｓｔｒｉｐｅＰｈｙｓｉｃａｌｄｏｍａｉｎｓＲｅｖｉｅｗ

ｉｎ

３ｔｈｉｎｆｉｌｍｓ［１５］　ＡＯＹＡＧＩｃｏｎｔｒａｓｔＫ，ＫＩＧＵＣＨＩＴ，ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓａｎａｌｙｓｉｓＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ

ｏｆＰｂＴｉＯｏｆ９０°ａｎｄＥＨＡＲＡ１８０°Ｙ，ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｅｔａｌ．Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ

Ｊ］．Ｓｃｉｅｎｃｅｄｏｍａｉｎ３ｔｈｉｎｆｉｌｍｓ［ａｎｄ［１６］　ＴＡＮＧ（３）：０３４４０３．

ｏｆ

Ａｄｖａｎｃｅｄ

Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，２０１１，１２

ａｂｅｒｒａｔｉｏｎ⁃ｃｏｒｒｅｃｔｅｄＹＬ，ＺＨＵＹＬ，ＭＡＸＬ．Ｏｎｔｈｅｂｅｎｅｆｉｔｏｆ

［Ｊ］．ａｎｄｉｔｓＵｌｔｒａｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ，２０１６，１６０：５７ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｔｏＨＡＡＤＦ⁃ＳＴＥＭｔａｉｌｏｒｉｎｇｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｆｏｒｓｔｒａｉｎｄｏｍａｉｎｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ－６３．ｐａｔｔｅｒｎｓ

［１７］　ＪＩＡｏｆＣＬ，ＭＩＳＢ，ＵＲＢＡＮＫ，ｅｔａｌ．Ａｔｏｍｉｃ⁃ｓｃａｌｅｓｔｕｄｙ

［１８］　７（１）：５７ｗａｌｌｓｅｌｅｃｔｒｉｃｉｎｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｄｉｐｏｌｅｓｎｅａｒＫＵＲＯＩＷＡ－６１．

ｆｉｌｍｓｃｈａｒｇｅｄ［Ｊ］．ＮａｔｕｒｅａｎｄｕｎｃｈａｒｇｅｄＭａｔｅｒｉａｌｓ，２００８，ｄｏｍａｉｎ

ＥｖｉｄｅｎｃｅｆｏｒＹ，Ｐｂ⁃ＯＡＯＹＡＧＩｃｏｖａｌｅｎｃｙＳ，ｉｎＳＡＷＡＤＡＡ，ｅｔａｌ．［１９］　ＰｈｙｓｉｃａｌＫＩＭＴＳ，ＲｅｖｉｅｗＫＩＭＣＬｅｔｔｅｒｓ，２００１，８７（２１）：２１７６０１．ｔｅｔｒａｇｏｎａｌＰｂＴｉＯ３［Ｊ］．ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓＨ，ＯＨＭＨ．Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌａｎｄｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ

ｆｉｌｍｓｏｆｒｆｍａｇｎｅｔｒｏｎ⁃ｓｐｕｔｔｅｒｅｄＢａ１⁃ｘＳｒｘＴｉＯ３ｔｈｉｎ［２０］　Ｊｏｕｒｎａｌｏｎ张腾，于荣ｏｆｉｎｄｉｕｍ⁃ｔｉｎ⁃ｏｘｉｄｅ⁃ｃｏａｔｅｄＡｐｐｌｉｅｄ，Ｐｈｙｓｉｃｓ，１９９４，７５（１２）：７９９８ｇｌａｓｓｓｕｂｓｔｒａｔｅ－８００３．［Ｊ］．［朱静Ｊ］．，电子显微学报等．外延ＢｉＦｅＯ，２０１２，３１３薄膜的ＴＥＭ显

微结构表征（４）：２８１

－２８５．．

　第５期邹敏杰等：铁电薄膜中１８０°荷电畴壁的亚埃尺度结构特性

（４）：０４７６０３．

　７３　４

［２１］　ＬＩＣＨＴＥＮＳＴＥＩＧＥＲＣ，ＴＲＩＳＣＯＮＥＪＭ，ＪＵＮＱＵＥＲＡ

Ｊ，ｅｔａｌ．Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙａｎｄｔｅｔｒａｇｏｎａｌｉｔｙｉｎｕｌｔｒａｔｈｉｎ

ＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｓ［Ｊ］．ＰｈｙｓｉｃａｌＲｅｖｉｅｗＬｅｔｔｅｒｓ，２００５，９４

Ｓｕｂ⁃ａｎｇｓｔｒｏｍｓｔｒｕｃｔｕｒａｌｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆｚｉｇ⁃ｚａｇ１８０°

ｃｈａｒｇｅｄｄｏｍａｉｎｗａｌｌｓｉｎｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｆｉｌｍｓ

（１．ＳｈｅｎｙａｎｇＮａｔｉｏｎａｌＬａｂｏｒａｔｏｒｙｆｏｒＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅ，ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＭｅｔａｌＲｅｓｅａｒｃｈ，ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，

ＬｉａｏｎｉｎｇＳｈｅｎｙａｎｇ１１００１６；２．ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙｏｆＣｈｉｎａ，ＡｎｈｕｉＨｅｆｅｉ２３００２６；

３．ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００４９，Ｃｈｉｎａ）

ＺＯＵＭｉｎ⁃ｊｉｅ１，２，ＴＡＮＧＹｕｎ⁃ｌｏｎｇ１，ＦＥＮＧＹａｎ⁃ｐｅｎｇ１，３，ＺＨＵＹｉｎ⁃ｌｉａｎ１，ＭＡＸｉｕ⁃ｌｉａｎｇ１∗

Ａｂｓｔｒａｃｔ　　Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎｃｏｎｔｒａｓｔａｎａｌｙｓｉｓａｎｄａｂｅｒｒａｔｉｏｎ⁃ｃｏｒｒｅｃｔｅｄｓｃａｎｎｉｎｇｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎｅｌｅｃｔｒｏｎｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙｗｅｒｅａｐｐｌｉｅｄｔｏｓｔｕｄｙｔｈｅｃｏｕｎｔｅｒｃｌｏｃｋｗｉｓｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｎｇａｌｏｎｇｔｈｅｚｉｇｚａｇ１８０°ｄｏｍａｉｎｗａｌｌ．Ｔｈｅｏｕｔ⁃ｏｆ⁃ｐｌａｎｅｌａｔｔｉｃｅｐａｒａｍｅｔｅｒｉｓｃｏｎｔｒａｃｔｅｄ，ｗｈｉｌｅｔｈｅｉｎ⁃ｐｌａｎｅｌａｔｔｉｃｅｐａｒａｍｅｔｅｒｋｅｅｐｓｃｏｎｓｔａｎｔ，ｒｅｓｕｌｔｉｎｇｉｎａｒｅｄｕｃｅｄｔｅｔｒａｇｏｎａｌｉｔｙ．Ｔｈｅｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｆｓｕｃｈｋｉｎｄｏｆｄｏｍａｉｎｗａｌｌｍａｙｂｅａｔｔｒｉｂｕｔｅｄｔｏｔｈｅｉｎｈｏｍｏｇｅｎｅｏｕｓｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｅｌｅｃｔｒｉｃｃｈａｒｇｅｓａｔｉｎｔｅｒｆａｃｅａｎｄｓｕｒｆａｃｅ，ｗｈｅｒｅｔｈｅｃ⁃ｄｏｍａｉｎｃａｎｎｕｃｌｅａｔｅａｎｄｇｒｏｗ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ　　ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｆｉｌｍ；１８０°ｄｏｍａｉｎ；ａｂｅｒｒａｔｉｏｎ⁃ｃｏｒｒｅｃｔｅｄｓｃａｎｎｉｎｇｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎｅｌｅｃｔｒｏｎｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ；ＰｂＴｉＯ３

ｚｉｇｚａｇｈｅａｄ⁃ｔｏ⁃ｈｅａｄ１８０°ｄｏｍａｉｎｗａｌｌｉｎＰｂＴｉＯ３ｆｉｌｍｓｇｒｏｗｎｏｎＳｒＴｉＯ３．Ｉｔｉｓｆｏｕｎｄｔｈａｔｔｈｅｌａｔｔｉｃｅｒｏｔａｔｉｏｎｉｓａｌｔｅｒｎａｔｅｌｙｃｌｏｃｋｗｉｓｅａｎｄ

　　∗　Ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇａｕｔｈｏｒ